Ambos encargaron a Michael Townley «la ejecución del asesinato». Este estadounidense de treinta y tres años, reclutado por la DINA dos años antes, estaba casado con Mariana Callejas, una escritora chilena recientemente galardonada con un premio literario por El Mercurio, un periódico que apoyaba firmemente a Pinochet. La DINA regaló a la pareja una casa en la Vía Naranja, en el acomodado barrio santiaguino de Lo Curro.
El plan inicial era matar a Letelier con gas sarín, oculto en un frasco de perfume Chanel n.º 5.24 En lugar de ello, el 21 de septiembre de 1976, en Sheridan Circle, una rotonda situada en el corazón de la llamada «avenida de las embajadas» de Washington, el Chevrolet de Letelier voló por los aires, matando al exministro y a una colega del Instituto de Estudios Políticos llamada Ronni Karpen Moffitt.